Prêtre du diocèse de Langres, il est invité à Paris où il devient successivement vicaire général, avant d'être désigné évêque de Nancy. Il est promu archevêque de Paris en 1862, à la suite d'une fulgurante ascension. Mais, en tant que pasteur, il ne tarde pas à se heurter aux amis de Louis Veuillot qui le desserviront auprès du pape Pie IX. Son rôle au concile de Vatican I a été mal compris et a souffert d'être l'ombre portée de Mgr Dupanloup.
Les historiens s'efforcent de réhabiliter cette figure attachante et n'ont pas de peine à souligner le dévouement de Mgr Darboy, son esprit clair et efficace, son courage et sa lucidité. Ses nombreux écrits et ses actes le prouvent amplement.